放射性废物管理/乏核燃料

核电站的乏燃料池

乏核燃料，有时被称为用过的核燃料，是在核反应堆（通常是在核电站）中被辐照到不再有用以维持核反应的程度的核燃料。

在铀燃料在反应堆中使用一段时间后，它不再能有效地分裂其原子并产生热量来发电。然后被称为“乏”核燃料。大约四分之一到三分之一的总燃料负荷会被消耗掉，并且每 12 到 18 个月从反应堆中取出并替换为新鲜燃料。乏核燃料是高放射性废物。

NRC 监管美国所有商业反应堆，包括生产电力的核电站和大学研究反应堆。该机构监管从核反应堆产生的乏燃料的拥有、运输、储存和处置。

乏核燃料具有高放射性，并且可能非常有害。站在未屏蔽的乏燃料附近可能会因高辐射水平而致命。乏燃料从反应堆中取出十年后，距离典型乏燃料组件 1 米处的辐射剂量超过每小时 20,000 雷姆。5,000 雷姆的剂量预计会导致立即丧失能力，并在一周内死亡。

乏燃料中的一些放射性元素具有短的半衰期（例如，碘-131 的半衰期为 8 天），因此它们的放射性迅速降低。然而，乏燃料中许多放射性元素具有长的半衰期。例如，钚-239 的半衰期为 24,000 年，钚-240 的半衰期为 6,800 年。由于它包含这些长半衰期的放射性元素，乏燃料必须隔离并控制数千年。除了高辐射水平之外，乏燃料的第二个危害是意外“临界”的极小可能性，即铀和钚原子自发裂变和分裂。

因此，NRC 规定在处理和储存乏燃料时需要严格的设计、测试和监控，以确保这种事故发生的风险极低。例如，在乏燃料容器中放置特殊的控制材料（通常是硼）以防止发生临界。核工程师和物理学家仔细分析和监控乏燃料处理和储存的条件，以进一步防止事故发生。必须始终在乏核燃料和人之间放置屏障或辐射防护屏蔽。水、混凝土、铅、钢、贫铀或其他经过训练的工程师和卫生物理学家计算出具有足够防护作用的材料，并通过辐射测量验证，通常用作乏核燃料的辐射屏蔽。

乏燃料可以储存在湿环境或干环境中。此外，它可以储存在其使用过的反应堆中，也可以储存在远离反应堆的其他地点。各种技术如下

湿式储存

目前，大多数乏核燃料安全地储存在全国各个反应堆场地的专门设计的燃料池中。水池选项涉及将乏燃料棒储存在至少 20 英尺深的水中，这为靠近燃料池的人提供了足够的辐射屏蔽。大多数核电站的乏燃料储存在水中，如加州 Diablo Canyon 电站所示。燃料棒通过水渠底部从反应堆移动到水池中，因此乏燃料始终被屏蔽以保护工作人员。

典型的乏燃料棒长约 12 英尺，直径 3/4 英寸。燃料棒以某种方形阵列排列，称为燃料组件，其大小从 6 根燃料棒 x 6 根燃料棒的阵列到 17 根燃料棒 x 17 根燃料棒的阵列不等。燃料池的大小从 216 个到 8,083 个燃料组件不等。大多数燃料池最初设计用于储存几年份的乏燃料。由于乏燃料处置设施开发的延误，许可证持有人多年来重新设计并重建了燃料池中的设备，以允许储存更多数量的乏燃料棒。然而，这种储存方式受到乏燃料池大小以及需要防止单个燃料棒彼此靠得太近并引发临界或核反应的限制。

干式储存

如果燃料池容量达到，许可证持有人可能会转向使用地上干式储存桶。第一个干式储存设施于 1986 年由 NRC 批准。在这种方法中，乏燃料被惰性气体包围，并置于称为储存桶的容器中。储存桶可以由金属或混凝土制成，有些可以同时用于储存和运输。它们要么水平放置，要么垂直放置在混凝土垫上。目前有 17 个核电站正在使用干式储存方式储存乏燃料。

乏燃料可以水平储存，如南卡罗来纳州 H.B. Robinson 核电站所示，也可以垂直储存，如弗吉尼亚州 Surry 核电站所示。

堆外储存

通用电气公司在伊利诺伊州莫里斯拥有一个堆外储存乏燃料的设施，使用湿式储存池技术。通用电气于 1971 年获得了在该设施接收和储存核材料的许可。该设施基本上已满，该公司已与特定公用事业公司（该公司已同意接收其使用过的燃料）签订了合同，并且没有计划接收额外的乏燃料。

储存差异

燃料池储存和干式储存都是安全的方法，但存在重大差异。燃料池储存需要公用事业公司或其他许可证持有人进行更大范围、更持续的运营监督，并需要使用泵、管道和仪器等许多机械系统可靠运行。干式储存几乎完全被动，更简单，使用的辅助系统更少，并且为因人为错误或机械故障而出现问题的机会更少。干式储存不适合用于燃料，除非燃料已经从反应堆中取出几年，并且放射性衰变产生的热量已降低。受控可回收储存 1982 年的核废物政策法 (NWPA) 授权能源部 (DOE) 建设受控可回收储存 (MRS) 设施，用于储存高放射性废物，但有一些限制。

州和地方政府、印第安部落的代表以及公众成员将被邀请参加关于 MRS 设施的会议。NRC 将发布关于收到 DOE 建设 MRS 设施申请的通知，并在颁发许可证之前举行公开听证会（如果要求的话）。

目前，美国约有 160,000 个乏燃料组件，包含来自核电站的 45,000 吨乏燃料，正在储存中。其中，约 156,500 个组件储存在核电站，大约 3,500 个组件储存在堆外储存设施，例如伊利诺伊州莫里斯的通用电气工厂。绝大多数组件储存在水池中，不到 5% 储存在干式储存桶中。每年约有 7,800 个使用过的燃料组件从反应堆中取出，并储存起来，直到处置设施可用。

如果将目前储存的 160,000 个乏燃料组件全部组装在一个地方，它们只覆盖一个约 5.5 码高的足球场。

美国能源部 (DOE) 正在制定一项计划，用于永久处置核电站乏燃料（以及国家核武器生产活动产生的高放废物）。

国会指示能源部将处置设施的重点放在内华达州的尤卡山提议地点。这引发了一些争议，特别是与州和地方政府之间的争议。

目前仍在进行研究，以确定该地点是否适合永久处置高放废物。美国核能监管委员会 (NRC) 对 DOE 正在进行的现场调查具有严格的监管审查程序。

DOE 将在联邦法规和 NRC 监督下设计、建造和运营该设施。NRC 必须批准该地点和处置设施的设计，并在建设和运营期间进行检查。

一旦 DOE 提交建造一座处置库的申请，核废物政策法 (NWPA) 要求 NRC 在三年内完成审查。

如果 NRC 批准建造，DOE 将继续建造处置库，并将提交一份许可证申请更新 (包含有关设施设计和建造的更多详细信息) 给 NRC。之后，NRC 将决定是否批准处置库的运营许可证。

《核废物政策法》指示美国能源部研究内华达州的尤卡山，以确定其是否适合处置高放废物。高放废物

根据 NWPA 的要求，NRC 已发布了批准或否决 DOE 申请的技术要求和标准。这些标准包含在 NRC 规定的第 60 部分中。例如：

• 处置库运营期间的辐射剂量必须保持

低于监管限值。这些限值为公众成员每年 100 毫雷姆 (约为美国人每年从自然界接受的平均剂量的三分之一) 和工作人员每年 5,000 毫雷姆。

• 在开始放置废物后 50 年内，废物必须可回收。

开始。

• 放置高放废物的容器

必须保持其完整性 300 到 1,000 年。

• 废物包不得含有爆炸性或易燃性

材料或可能危及处置库的液体。

公众参与

邀请州和地方政府以及印第安部落的代表参加关于高放废物处置库的会议。公众可以作为观察员参加。NRC 将发布 DOE 申请建造处置库的收件通知，并在发布建造授权之前举行公开听证会。当 DOE 提交在内华达州尤卡山的 LM-300 钻机处接收和拥有高放废物的申请时，NRC 将再次宣布收到该申请，并将发布关于可选的额外公开听证会的机会的通知。科学家们获得了地下岩石和土壤样本，并对这些样本进行了检查，以帮助确定该地点是否适合建造高放废物处置设施。

乏燃料的性质

纳米材料性质

乏浓缩铀 | 低浓缩铀核燃料是纳米材料的一个例子，它在“纳米”这个词流行之前就已经存在。在氧化物燃料中，存在着强烈的温度梯度，导致裂变产物迁移。锆倾向于迁移到燃料颗粒 | 颗粒的中心，那里温度最高，而沸点较低的裂变产物则迁移到颗粒的边缘。该颗粒可能包含许多在使用过程中形成的小型液泡 | 泡状气孔；裂变氙会迁移到这些空隙中。其中一些氙将衰变形成铯，因此许多这些气泡含有高浓度的¹³⁷Cs。

File:SEMofusedMOX.jpg

使用过的 MOX，其燃烧度为 63 GW 天 (热量)，已使用带有电子探针附件的扫描电子显微镜进行检查。右侧像素越亮，该位置的材料中钚含量越高

File:SEMofusedMOXshowing Nd and Xe.jpg

使用过的 MOX，其燃烧度为 63 GW 天 (热量)，已使用带有电子探针附件的扫描电子显微镜进行检查。像素越亮，该位置的材料中钕 (左) 或氙 (右) 含量越高

在 MOX 的情况下，氙倾向于从燃料中富含钚的区域扩散出来，然后被困在周围的二氧化铀中。钕倾向于不迁移。

此外，Mo-Tc-Ru-Pd 合金的金属颗粒也倾向于在燃料中形成。其他固体在二氧化铀晶粒之间的边界处形成，但大多数裂变产物仍以固溶体的形式保留在二氧化铀中。一篇描述了一种制造非放射性“铀活性”模拟乏氧化物燃料的方法的论文已经存在。

裂变产物

质量的 3% 由²³⁵U 和²³⁹Pu 的裂变产物组成 (也是衰变链中的间接产物)；这些被认为是放射性废物，或者可以进一步分离，用于各种工业和医疗用途。裂变产物包括从锌到镧系元素的每一种元素；裂变产率的大部分集中在两个峰值上，一个在第二过渡行 (锆 | Zr、Mo、Tc、钌 | Ru、铑 | Rh、钯 | Pd、银 | Ag) 上，另一个在周期表中较后的位置 (碘 | I、氙 | Xe、铯 | Cs、钡 | Ba、镧 | La、铈 | Ce、Nd) 上。许多裂变产物要么是非放射性的，要么只是短寿命的放射性同位素。但相当一部分是中长寿命的放射性同位素，例如⁹⁰Sr、¹³⁷Cs、⁹⁹Tc 和¹²⁹I。几个国家对分离裂变废物中的稀有同位素进行了研究，包括“裂变铂系金属” (Ru、Rh、Pd) 和银 (Ag)，以此作为抵消后处理成本的一种方法；但是，目前还没有在商业上进行这种操作。

裂变产物可以改变二氧化铀的热导率 | 热学性质；镧系氧化物倾向于降低燃料的热导率，而金属纳米颗粒则略微提高燃料的热导率。

化学数据表

二氧化铀中裂变产物的化学形式

元素	气体	金属	氧化物	固溶体
溴 氪 | Kr	是	-	-	-
Rb	是	-	是	-
Sr	-	-	是	是
Y	-	-	-	是
Zr	-	-	是	是
Nb	-	-	是	-
Mo	-	是	是	-
Tc 钌 | Ru 铑 | Rh 钯 | Pd 银 | Ag 镉 | Cd 铟 | In 锑 | Sb	-	是	-	-
Te	是	是	是	是
I 氙 | Xe	是	-	-	-
Cs	是	-	是	-
Ba	-	-	是	是
La 铈 | Ce 镨 | Pr 钕 | Nd 钷 | Pm 钐 | Sm 铕 | Eu	-	-	-	是

钚

华盛顿，美国。

质量的 1% 左右是²³⁹Pu 和钚 240 | ²⁴⁰Pu，它们是由²³⁸U 转化而来的，可以被认为是有用的副产品，也可以被认为是危险且不便的废物。关于核扩散的主要担忧之一是防止此钚被国家、不扩散条约 # 第一支柱：不扩散 | 除了那些已经被确认为核武器国家的国家之外，用于生产核武器。如果反应堆正常运行，钚是反应堆级钚，而不是武器级钚：它包含大量的²⁴⁰Pu，并且²³⁹Pu 的含量低于 80%，这使得它不太适合，但并非不可能，在武器中使用。 如果照射时间很短，那么钚就是武器级钚 (超过 80%，高达 93%)。

铀

质量的 96% 是剩余的铀：大部分原始的²³⁸U 和少量²³⁵U。通常，²³⁵U 的质量小于 0.83%，以及 0.4% 的²³⁶U。

再处理铀将包含天然界中不存在的铀-236|²³⁶U；这是一种可用于识别乏燃料的同位素。

如果使用钍燃料生产可裂变 U-233，乏燃料将包含 U-233，其半衰期为 159,200 年。这将影响乏燃料的长期放射性衰变。与 MOX 燃料相比，由于存在未完全衰变的 U-233，钍循环中约一百万年时的活性将更高。

次要锕系元素

乏燃料中存在痕量的次要锕系元素。这些是除铀和钚以外的锕系元素，包括镎、镅和锔。形成的量在很大程度上取决于所用燃料的性质以及其使用条件。例如，使用 MOX 燃料（²³⁸U 基质中的²³⁹Pu）很可能导致比铀/钍基燃料（²³²Th 基质中的²³³U）产生更多²⁴¹Am 和更重的核素。

对于天然铀燃料：可裂变成分从天然铀中 0.71% 的²³⁵U 浓度开始。在排放时，总的可裂变成分仍为 0.50%（0.23%²³⁵U、0.27% 可裂变²³⁹Pu、²⁴¹Pu）。排放燃料不是因为可裂变物质完全用完，而是因为中子毒物|中子吸收裂变产物积累，燃料变得难以维持核反应。

一些天然铀燃料使用化学活性包壳，例如 Magnox，需要进行再处理，因为长期储存和处置很困难。

对于用于核动力船舶|船用反应堆和研究反应堆的高浓缩燃料，同位素清单将根据堆芯燃料管理和反应堆运行条件而有所不同。

燃料成分和长期放射性

三种燃料类型的 U-233 活性

三种燃料类型的总活性

在设计乏燃料的完整废物管理计划时，燃料循环后端的长寿命放射性废物尤为重要。在考察长期放射性衰变时，乏燃料中的锕系元素由于其典型长的半衰期而具有重大影响。取决于核反应堆技术|核反应堆的燃料类型，乏燃料中的锕系元素组成将有所不同。

这种效应的一个例子是使用含钍的核燃料。Th-232 是一种可育物质，可以发生中子俘获反应和两次β衰变，从而产生可裂变铀-233|U-233。含钍循环的乏燃料将包含 U-233，其半衰期为 160,000 年。其放射性衰变将强烈影响乏燃料在约 1,000,000 年时的长期放射性衰变|活性曲线。三种不同类型乏燃料的 U-233 活性比较见右上角图。

燃烧的燃料分别是含反应堆级钚 (RGPu) 的钍、含武器级钚 (WGPu) 的钍和混合氧化物燃料|混合氧化物燃料 (MOX)。对于 RGPu 和 WGPu，可以观察到初始的 U-233 量及其在约 10E5 年时的衰变。这会影响三种燃料类型的总活性曲线。MOX 燃料中没有 U-233 及其子产物，导致右下角图区域 3 中的活性较低，而对于 RGPu 和 WGPu，由于存在未完全衰变的 U-233，曲线保持较高。

在核反应堆中使用不同的燃料会导致不同的乏燃料成分，活性曲线也不同。

乏燃料腐蚀

贵金属纳米颗粒和氢气

根据腐蚀电化学|电化学家 Shoesmith 的研究，Mo-Tc-Ru-Pd 纳米颗粒对二氧化铀燃料的腐蚀有很大影响。例如，他的研究表明，当氢气 (H₂) 浓度较高（由于钢废料的缺氧 (环境)|厌氧腐蚀），纳米颗粒上氢气的氧化将对二氧化铀产生保护作用。这种效应可以认为是牺牲阳极保护的一个例子，不同于金属阳极反应和溶解，而是氢气被消耗。

处置

核再处理可以将乏燃料分离成再处理铀、钚、次要锕系元素、裂变产物、锆或钢包壳残留物、活化产物以及再处理本身引入的试剂或固化剂的各种组合。在这种情况下，需要处置的体积大大减少。

或者，完整的乏燃料可以作为放射性废物进行处置。

美国计划将乏燃料处置在深地质处置库|深地质地层中，例如 Yucca 山核废料处置库，在那里必须对其进行屏蔽和包装，以防止其在数千年内迁移到人类的直接环境中。然而，2009 年 3 月 5 日，美国能源部长|能源部长史蒂文·丘告诉参议院听证会，“Yucca 山场址不再被视为储存反应堆废物的选择。”